南大团队用AI破译物质演化密码

日前，南京大学物理学院孙建教授团队，与渤海大学樊哲勇教授、布朗大学诺贝尔物理学奖得主J. Michael Kosterlitz教授、普林斯顿大学狄拉克奖得主Roberto Car教授、芬兰阿尔托大学Tapio Ala-Nissila教授等团队合作，使用自主开发的机器学习辅助的晶体结构搜索软件MAGUS与分子动力学模拟软件GPUMD，发现了受限在石墨烯夹层中简单元素（氦氖氩，铝）的新结构。

该发现改变了人们对于这些元素只有最密堆积结构的传统认知，同时该研究还探索了这些物质在从二维向三维转变时的熔化路径，发现介于固体和液体之间的特殊物态，为理解低维材料性质以及潜在应用提供理论支撑。

研究背景

在生活中，一个日常的物理现象是，如果我们用大量规格相同的玻璃珠装满玻璃瓶，你会发现这些玻璃珠在每一层都呈现出蜂窝状的正六边形结构，这在数学上被称为“最密堆积结构”。由于这种结构的空间利用率最高，科学界一度认为，即便在白矮星那样超高温、超高压的极端环境中，氦这样的简单元素也只能形成这种结构。

而物质的结构和性质，在不同维度下，会发生深刻变化。在我们生活的三维空间中，相变通常遵循传统的热力学理论，但在二维世界里，原子或电子的运动被限制在一个平面内，相对热涨落更强，许多经典相变机制不再成立。例如，二维晶体中无法保持真正的长程有序，这曾一度让人认为二维材料无法稳定存在。然而，Kosterlitz-Thouless 理论的提出改变了这一观点：它揭示了二维系统中拓扑缺陷的配对与解离可以驱动一种特殊的相变，被称为“拓扑相变”，这一理论也成为后来理解二维材料中熔化、超导、电荷密度波等现象的基础。2016年，诺贝尔物理学奖被授予了David J. Thouless，F. Duncan M. Haldane和J. Michael Kosterlitz，以表彰他们发现了物质拓扑相，以及在拓扑相变方面作出的理论贡献。

成果详情

图1：在两层石墨烯（用棕色链球表示）限制下，氦原子的结构从二维向三维演化，每一层内部呈现出从正六边形向正四边形演变的特征

在本研究中，研究团队使用自主开发的机器学习辅助晶体结构搜索软件与分子模拟技术，深入研究了简单元素，包括氦氖氩稀有气体，金属铝，在二维材料石墨烯夹层中，晶体结构从二维到三维的演化途径，发现了一种不同于最密堆积几何的四方晶体相，这一结果改变了人们长期以来认为这些元素只能形成密堆积结构的认知。

图2：受限单层氖的熔化行为，与描述二维固体的熔化的KTHNY理论预测一致

随着温度升高，相比于传统的冰熔化成水，受限单层（纯二维）物质的固体和液体中间，还存在一种被称为六角（Hexatic）相的状态，这种状态与物质的低维材料的拓扑特征高度相关，可以用刻画二维固体的熔化图像的KTHNY理论来描述，其中存在两个连续相变（固体到hexatic再到液体）。

该项工作更进一步，探索了熔化从二维到三维的演化方式，发现在受限多层体系中，熔化依然分为两步，但从多层hexatic相到液体的熔化则变为了不连续的一阶相变，这也是日常生活中，像冰熔化成水所采取的路径。科研人员通过分析，将相变的阶数与不同特征的缺陷联系起来，揭示了“维度转变”中的物理行为和底层机制。

孙建表示：“物质在不同维度的相变行为，一直是物理学的基础问题之一，在不同维度下，相变的驱动机制、临界行为以及缺陷动力学等方面展现出显著差异，我们的工作尝试回答了在维度交叉的区域，相变是如何过渡并演化的，为今后揭示低维材料中的新奇物态提供了重要理论参考。这项工作是跨领域合作的成果，我们的合作者，诺奖得主Kosterlitz教授，狄拉克奖得主Car教授，都是国际上各自领域的杰出物理学家，而本项研究中所使用的人工智能驱动的科研软件MAGUS和GPUMD，则均为我们自主研发，体现出我国在计算材料科学基础工具方面的持续创新能力。”

图3：随着层数增加，系统的物理性质向常规三维体块趋近，熔化变为一阶相变，拓扑和非拓扑缺陷共同出现在相变过程中

相关成果以“Phase transitions and dimensional cross-over in layered confined solids”为题，于北京时间4月22日在线发表于国际学术期刊PNAS（美国国家科学院院刊）。Roberto Car课题组博士后王勇（孙建课题组博士毕业）和孙建课题组博士后王俊杰为该论文的共同第一作者，樊哲勇，J. Michael Kosterlitz，孙建为通讯作者。Roberto Car，Tapio Ala-Nissila和巴西国家空间研究院Enzo Granato提供了重要指导，合作者还包括南京大学e-Science中心负责人姚舸高级工程师。该项研究得到了南京微结构科学与技术协同创新中心、固体微结构物理国家重点实验室和江苏省物理科学研究中心的支持，得到了国家杰出青年科学基金项目和重大项目、江苏省基础研究项目、江苏省卓越博士后计划、中央高校基本业务费、南京大学卓越研究计划、南京大学AIQ津贴项目、南京大学AI & AI for Science项目等经费的资助。相关计算工作主要在南京微结构协同创新中心高性能计算中心和南京大学高性能计算中心的超级计算机上进行。

论文链接：

https://doi.org/10.1073/pnas.2502980122

本工作中使用的自主开发程序

1. MAGUS

MAGUS是孙建课题组开发的机器学习和图论辅助的晶体结构搜索软件，支持三维，二维晶体，分子晶体，表面重构，团簇，受限空间等体系的定组分和变组分搜索。支持VASP，CASTEP，ORCA，MTP，NEP，HotPP，DeepMD，gulp，lammps，XTB，ASE等接口，便于扩展。MAGUS已被用于研究多个体系，设计的新材料被实验合成，发表了多篇高水平学术论文（Nat. Phys./Nat. Comput. Sci./NC/PRL/PRX/NSR/Sci. Bull.等）。

MAGUS介绍：

https://gitlab.com/bigd4/magus

MAGUS注册：

https://www.wjx.top/vm/m5eWS0X.aspx

2. GPUMD

GPUMD是一款由樊哲勇教授主导开发与维护的专注于机器学习力场拟合与通用分子动力学模拟的软件。近年来，孙建课题组深入参与了GPUMD的开发，为其增添了诸多基础与高级模拟功能。GPUMD在多个研究领域表现出卓越的应用价值，涵盖热输运、力学性质、结构相变、冲击模拟、离子输运、光谱计算、原子核量子效应、催化、腐蚀、辐照损伤及受限体系等课题，助力发表了大量高水平学术论文，包括Nature、Nature Communications、PNAS、PRL、PRX、JACS等顶级期刊。

GPUMD网站：

https://gpumd.org/

GPUMD源代码：

https://github.com/brucefan1983/GPUMD

内容来源 | 南京大学物理学院、新华社